Doctorat 2014-2017 (Wejdene Mastouri)

Étude de l’interface Liquide/Solide : influence de la double couche électrique

 Ce travail de thèse, effectué dans le cadre du LABEX INTERACTIFS et en partenariat entre le département D1 Physique et Mécanique des Matériaux et D2 Fluide, Thermique et Combustion de l’institut Pprime, s’intéresse à l’étude de l’interface liquide \ solide et plus précisément à la double couche électrique (DCE). Les objectifs principaux de ce travail sont l’étude de l’influence du matériau sur la formation de la double couche électrique et à l’inverse la caractérisation du vieillissement/endommagement du matériau selon les caractéristiques de la couche.

Pour cela, divers méthodes de modification de la morphologie de la surface seront testées, comme par exemple la modification isotrope et anisotrope de la rugosité à différentes échelles (nm, µm) à l’aide d’un procédé de polissage fin, de la pulvérisation par faisceau d’ions, de dépôt de nanostructures organisées (îlots, ondulations,…), de Faisceau d’Ions Focalisés (FIB), ou d’autres techniques de structuration de surface (lithographie…).. L’influence des modifications chimiques de la surface (par oxydation, nitruration, hydrogénation, implantation, dépôt de métaux nobles …) ainsi que l’influence de l’orientation cristallographique pourront également étudiées.

Parmi les différentes méthodes de caractérisation, la caractérisation chimique de la surface sera réalisée par XPS et EDS-WDS, tandis que la caractérisation morphologique de la surface sera faite par SEM, WLI et AFM. La Spectroscopie d’Impédance Electrochimique (SIE) et la voltampérométrie cyclique (CV) sont, quant à elles, des techniques utilisées pour déterminer des grandeurs caractéristiques de la double couche électrique, notamment sa capacité. En parallèle, d’autres techniques de caractérisation électriques seront développées localement tel que le « spinning disk » et l’électrisation par écoulement.

Les premières expériences développées dans ce travail de thèse se sont concentrées sur la faisabilité de la mise en évidence, à l’aide de la spectroscopie d’impédance, de l’impact de la nature et de la structure des différentes surfaces sur la répartition de charge à l’interface et notamment la DCE.

Dans un second temps, la préparation d’une surface de « référence », avec un développement optimisé de processus de polissage et de nettoyage a été réalisé. Le choix s’est porté sur l’acier inoxydable austénitique polycristallin 304L.

De plus, au cours de ces premiers mois, une cellule électrochimique spécifique a été développée permettant l’étude de la DCE sans influence externe (empoisonnement). La figure 1 présente le dispositif expérimental de la cellule.

Schéma de la cellule électrochimique

Fig.1 : Schéma de la cellule électrochimique

Aujourd’hui, des techniques d’analyses combinées de voltammétrie cyclique et de spectroscopie d’impédance ont été développées dans ce travail pour analyser la double couche électrique d’un échantillon de 304L dans un solvant NaCl concentré à 0.01 M.

  •  Le voltamogramme de la figure 2 permet l’identification d’une gamme de potentiel pour laquelle une distribution de charge purement capacitive peut être considérée.

 

Voltamogramme cyclique

Fig.2 : Voltamogramme cyclique obtenu sur l’inox 304L dans une solution contenant 0,01 M de NaCl. Vitesse de balayage de 20 mV s-1

  • La figure 3 présente un exemple de spectre d’impédance réalisé au sein de notre cellule électrochimique pour un échantillon de 304L plongé dans un solvant NaCl concentré à  0.01 M.
Diagramme de Nyquist

Fig.3: Diagramme de Nyquist de l’inox 304L à 0,01 M de NaCl

 

  • A partir de cette courbe expérimentale, il est possible d’utiliser un circuit équivalent pour extraire des grandeurs physiques comme par exemple la résistance de l’électrolyte Rs et la capacité effective de la double couche C.

modèle électrique

 C =  2.62*10-7 F

  Rs = 251 ohm

 La poursuite des travaux va se concentrer sur la modification de l’interface, à la fois côté matériau (morphologie de la surface) et coté électrolyte (concentration, température…) pour comprendre de manière fine l’impact de l’interface sur la DCE. Nous allons aussi analyser le vieillissement du matériau (XPS, WLI, AFM) et suivre l’évolution temporelle de l’électrolyte (chronoampérométrie, mesure de conductivité).

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